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論文

放射性気体廃棄物中のトリチウム捕集に用いる疎水性パラジウム触媒の酸化性能評価

古谷 美紗; 米谷 達成; 中川 雅博; 上野 有美; 佐藤 淳也; 岩井 保則*

保健物理(インターネット), 55(2), p.97 - 101, 2020/06

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所では、放射性気体廃棄物中に存在するトリチウムガス(HT)をトリチウム水蒸気(HTO)に酸化するため、酸化触媒を600$$^{circ}$$Cに加熱して使用している。本研究では、酸化触媒の加熱温度を低下させ、より安全な$$^{3}$$Hモニタリング手法を確立することを目的として、疎水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒, CuO触媒、及びPt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$触媒の異なる温度条件下における水素ガスに対する酸化効率を検証した。その結果、疎水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒及びPt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$触媒の水素に対する酸化性能はCuO触媒と比較して優れており、25$$^{circ}$$Cの室内温度条件下においても水素を十分に酸化する能力があることが明らかとなり、$$^{3}$$Hモニタリングにおける安全性の向上が期待できる。

論文

Validation of measured microwave absorption and temperature change for development of a single-mode-type microwave heating thermogravimetry apparatus

Karisma, A. D.*; 濱場 大周*; 深澤 智典*; Huang, A.-N.*; 瀬川 智臣; 福井 国博*

Review of Scientific Instruments, 88(2), p.024101_1 - 024101_8, 2017/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:21.22(Instruments & Instrumentation)

使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法が用いられている。マイクロ波加熱特性の詳細な分析を可能とするシングルモード型マイクロ波加熱式熱重量分析装置の開発のため、物質のマイクロ波吸収性に対する温度依存性の検証を行った。マイクロ波が装置内を一方向に進行することに伴い発生するCuOペレット試料の温度分布について、3次元数値シミュレーションにより正確に再現可能であることを明らかにした。また、CuOのマイクロ波吸収率の温度依存性は文献値と良好に一致することを確認した。

報告書

高温工学試験研究炉HTTRを用いた1次ヘリウム冷却材中不純物の能動的制御技術の開発

濱本 真平; 根本 隆弘; 関田 健司; 齋藤 賢司

JAEA-Technology 2015-048, 62 Pages, 2016/03

JAEA-Technology-2015-048.pdf:2.58MB

高温ガス炉で使用される1次ヘリウムヘリウムに含まれる化学的不純物の組成に依存して起こる脱炭現象は、炭化物の析出によって強化された合金に著しい強度低下を起こす。そのため、高温工学試験研究炉(HTTR)の1次ヘリウム純化設備は、不純物の発生速度を予測して1次ヘリウム純化設備の容量を設定することで、浸炭性雰囲気が形成されるように設計されている。これまでに、HTTRの運転中の1次ヘリウム中の雰囲気は、浸炭性が形成されていることが確認されているが、実用高温ガス炉では長期間の運転するため、運転期間中に不純物の発生速度が変化することを考慮しなければならない。変化する不純物発生速度に対する一つの対策として、1次ヘリウム純化設備の能力を運転中に制御し、除去速度を制御する方法がある。脱炭性を浸炭性に改善するためには、H$$_{2}$$とCOの濃度を増加させることが有効であり、そのためにはHTTRの1次ヘリウム純化設備のうち、酸化銅反応筒(CuOT)の除去効率を下げることで可能となる。そこで、CuOTの効率を明らかにするため、HTTRの既設の1次ヘリウム純化設備にH$$_{2}$$とCOの混合ガスを注入し、CuOTの効率の温度依存性及び不純物濃度依存性を測定する実験を行った。実験の結果、CuOTの温度を50$$^{circ}$$Cから110$$^{circ}$$Cに調整すれば、H$$_{2}$$の除去量を低減できること、またCuOTの温度制御が原子炉の1次冷却系に影響しないことを明らかにした。これらの結果から、実用高温ガス炉で任意の不純物環境を形成する方法として、1次ヘリウム純化設備の除去効率を制御する技術を実機に適用できることを明らかにした。

論文

放射性気体廃棄物中の$$^{14}$$C捕集に用いる疎水性パラジウム触媒の酸化性能評価

上野 有美; 中川 雅博; 佐藤 淳也; 岩井 保則

保健物理, 51(1), p.7 - 11, 2016/03

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所では、放射性気体廃棄物中の炭素14($$^{14}$$C)を$$^{14}$$CO$$_{2}$$へ酸化し捕集するため、酸化銅(CuO)触媒を600$$^{circ}$$Cに加熱して使用している。我々は、酸化触媒の加熱温度を低下させ、より安全な$$^{14}$$Cモニタリング手法を確立することを目的として、二酸化ケイ素(SiO$$_{2}$$)の表面に疎水化処理を施した疎水性パラジウム二酸化ケイ素(Pd/SiO$$_{2}$$)触媒を新たに開発した。その酸化性能についてCuO触媒,白金アルミナ(Pt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)触媒,パラジウム二酸化ジルコニウム(Pd/ZrO$$_{2}$$)触媒および親水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒と比較を行った。その結果、疎水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒の酸化性能が最も優れていることが確認できた。現在使用しているCuO触媒を疎水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒に変更することで、管理区域内で使用する加熱炉の温度を600$$^{circ}$$Cから300$$^{circ}$$Cへ低下させることができ、モニタリングの安全性を向上させることが可能となる。

論文

Doping dependence of softening in the bond-stretching phonon mode of La$$_{2-x}$$Sr$$_x$$CuO$$_4$$ (0$$leq x leq$$0.29)

福田 竜生; 水木 純一郎; 池内 和彦*; 山田 和芳*; Baron, A. Q. R.*; 筒井 智嗣*

Physical Review B, 71(6), p.060501_1 - 060501_4, 2005/02

 被引用回数:58 パーセンタイル:86.24(Materials Science, Multidisciplinary)

La$$_{2-x}$$Sr$$_x$$CuO$$_4$$ ($$x$$=0.12, 0.29)のX線非弾性散乱実験を行い、[100]方向へのCu-O伸縮フォノンを調べた。このLOフォノンモードは、$$x$$の増加に伴い、$$x<$$0.15でエネルギーの低下(ソフトニング)が存在することが中性子散乱実験によりわかっていたが、今回、$$x$$=0.29の試料ではソフトニングが回復していることがわかった。$$x$$=0.29は超伝導相が抑制され、典型金属相になっている。これは、このLOフォノンモードと超伝導との一対一対応があることを示唆する結果である。

論文

Analysis of resonant inelastic X-ray scattering in La$$_2$$CuO$$_4$$

野村 拓司; 五十嵐 潤一*

Physical Review B, 71(3), p.035110_1 - 035110_5, 2005/01

 被引用回数:47 パーセンタイル:82.48(Materials Science, Multidisciplinary)

銅酸化物高温超伝導体の母物質であるLa$$_2$$CuO$$_4$$における共鳴非弾性X線散乱の実験結果を理論的に解析した。平均場近似で基底状態を記述し、励起過程を乱雑位相近似で扱った。実験ではスペクトルの形状に光子の運動量移行への強い依存性が得られているが、これらを定量的に説明することに成功した。

論文

Theoretical study on resonant inelastic X-ray scattering in quasi-one-dimensional cuprates

野村 拓司; 五十嵐 潤一*

Journal of the Physical Society of Japan, 73(7), p.1677 - 1680, 2004/07

 被引用回数:26 パーセンタイル:73.65(Physics, Multidisciplinary)

擬1次元銅酸化物におけるCu1$$s$$-4$$p$$共鳴吸収に伴う非弾性X線散乱を理論的に解析した。おもにスペクトル形状の強い運動量変化依存性に焦点を当てて議論を行った。反強磁性的基底状態を平均場近似で記述し、そこからの電子励起を乱雑位相近似で扱った。電子相関を摂動的に考慮することにより、実験結果と半定量的に一致したスペクトルの運動量変化依存性が得られることを示した。

論文

Magnetic field effects and magnetic anisotropy in lightly doped La$$_{2-x}$$Sr$$_{x}$$CuO$$_{4}$$

松田 雅昌; 藤田 全基*; 山田 和芳*; Birgeneau, R. J.*; 遠藤 康夫*; 白根 元*

Physical Review B, 66(17), p.174508_1 - 174508_6, 2002/11

 被引用回数:11 パーセンタイル:50.72(Materials Science, Multidisciplinary)

これまでの中性子散乱実験の結果から、La$$_{2-x}$$Sr$$_{x}$$CuO$$_{4}$$低ホール濃度領域(0$$<$$x$$<$$0.055)のスピングラス相においては斜めストライプ構造を反映していると思われる静的秩序が存在することがわかっている。われわれはこの相でどのような磁場効果が見られるかを調べるために中性子散乱実験を行った。x=0.014, 0.024の試料における磁場効果(H//CuO$$_{2}$$面)を調べたところ、磁場の増加とともに磁気反射強度が徐々に減少することがわかった。系統的な実験を行った結果、これはLa$$_{2-x}$$CuO$$_{4}$$で見られるような非対称(Dzyaloshinski-Moriya)相互作用に起因している可能性が強いことがわかった。つまり、磁場中でスピンの回転が起こりスピン構造が変わるために、(1, 0, 0)付近の強度が減少していると考えられる。この結果はスピングラス相においても一軸性の磁気異方性が存在することを示している。また、磁場中で非整合磁気ピークの非整合度やピーク幅がほとんど変化していないことから、この非整合性は磁気相互作用に起因するのではなく、電荷秩序によって引き起こされている可能性が強いことがわかった。上述の磁気相互作用はスピンの方向を決定したり静的秩序を安定化するために働いていると考えられる。

論文

Electronic phase separation in lightly doped La$$_{2-x}$$Sr$$_{x}$$CuO$$_{4}$$

松田 雅昌; 藤田 全基*; 山田 和芳*; Birgeneau, R. J.*; 遠藤 康夫*; 白根 元*

Physical Review B, 65(13), p.134515_1 - 134515_6, 2002/04

 被引用回数:140 パーセンタイル:96.62(Materials Science, Multidisciplinary)

La$$_{2-x}$$Sr$$_{x}$$CuO$$_{4}$$低ホール濃度領域(0.02$$<$$x$$<$$0.055)における磁性を調べるために詳細な中性子散乱実験が行われてきた。その結果、この絶縁スピングラス領域において非整合磁気ピークの現れる位置が超伝導相(水平ストライプ構造)で観測される位置と比べて($$pi$$,$$pi$$)を中心に45度回転しており、斜めストライプ構造を反映していることが明らかになった。次のステップとして、われわれは、さらに低ホール濃度領域(0$$<$$x$$<$$0.02)における磁気相関を調べるために中性子散乱実験を行った。このホール濃度領域では、室温から温度を下げていくとまず反強磁性磁気秩序が起こる。さらに温度を下げていくと30K付近で磁気秩序領域の一部が斜めストライプ相関を持つクラスタースピングラス相に置き換わることが明らかになった。非整合度$$varepsilon$$の値からスピングラス領域のホール濃度を見積もると0$$<$$x$$<$$0.02の領域でほぼ2%であった。また、散乱強度からスピングラス領域の大きさ(体積分率)を見積もるとxが0から0.02に増加する際に体積分率が0から1にほぼ比例して変化することがわかった。これらの結果を総合して考えると、La$$_{2-x}$$Sr$$_{x}$$CuO$$_{4}$$(0$$<$$x$$<$$0.02)では30K以下でホール濃度が~0%の領域と~2%の領域に相分離し、ホール濃度の増加とともに2%の領域が増大すると考えられる。

論文

Neutron scattering studies on lightly-doped La$$_{2-x}$$Sr$$_{x}$$CuO$$_{4}$$

松田 雅昌; Birgeneau, R. J.*; 遠藤 康夫*; 藤田 全基*; 平賀 晴弘*; Kastner, M. A.*; 白根 元*; 脇本 秀一*; 山田 和芳*

Journal of the Physical Society of Japan, Vol.70, Supplement A, p.46 - 48, 2001/05

最近の詳細な研究により、絶縁相におけるスピングラス相の静的磁気相関が非整合的であることが明らかになった。ただし、弾性磁気ピークの位置は、超伝導相で見られる位置と比べて45度回転している。水平ストライプモデルからの類推から、この構造はストライプが斜方晶の軸方向(正方晶の軸の対角線方向)に進む斜めストライプであると考えられる。また、絶縁相におけるスピンダイミクスの研究も行い、その結果、低温、低エネルギーでは磁気相関は斜めストライプであると考えられる。また、絶縁層におけるスピンダイナミクスの研究も行い、その結果、低温、低エネルギーでは磁気相関は斜めストライプであるが、高温、高エネルギーではLa$$_{2}$$CuO$$_{4}$$と定性的に同じ磁気相関が見られることがわかった。

論文

Enhancement of static antiferromagnetic correlations by magnetic field in a superconductor La$$_{2-x}$$Sr$$_{x}$$CuO$$_{4}$$ with x=0.12

片野 進; 佐藤 真直*; 山田 和芳*; 鈴木 栄男*; 深瀬 哲郎*; 山田 和芳*

Physical Review B, 62(22), p.R14677 - R14680, 2000/12

 被引用回数:142 パーセンタイル:97.08(Materials Science, Multidisciplinary)

超伝導転移温度12KをもつLa$$_{2-x}$$Sr$$_{x}$$CuO$$_{4}$$(x=0.12)において超伝導と共存する反強磁性相関に対する磁場効果を、中性子弾性散乱実験によって調べた。CuO$$_{2}$$面に垂直にかけた10テスラの磁場で超伝導は強く抑制される一方、反強磁性ピークの強度は、10テスラで零磁場に比べて50%も増大することが明らかになった。この結果は、磁場によるスピンのゆらぎの抑制として理解できる。

論文

Chemical effect on X-ray spectra induced by multiple inner-shell ionization, 2

川面 澄*; 竹島 直樹*; 寺澤 昇久*; 青木 康; 山本 春也; 梨山 勇; 鳴海 一雅; 楢本 洋

JAERI-Review 99-025, TIARA Annual Report 1998, p.188 - 190, 1999/10

MeV/uの軽イオン及び重イオンをNi, NiO, Cu, CuOに照射して、放出されるLX線の微細構造を調べ、内殻電子の励起過程及び外殻電子の内殻空孔への脱励起過程に対する化学結合効果の影響を調べた。得られたLX線スペクトルはイオン種によって異なり、重イオンの多重電離による衛星線及び超衛星線によるスペクトルの変化が観測された。また、L$$alpha_{1,2}$$, L$$beta_{1,2}$$X線スペクトルは明らかに標的に依存する違いが見いだされた。これは、最外殻の3d電子が遷移に関与するために大きな化学結合結果が現れる結果だと考えられる。

論文

Determination of depth profile of CuO$$^{+}$$ and Cu$$^{+}$$ in superconductors by a wet-chemical method using flow-coulometry

佐々木 祐二

Analytical Sciences, 15, p.421 - 425, 1999/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

銅の不安定イオン種、CuO$$^{+}$$,Cu$$^{+}$$の測定に関する湿式化学分析法を用いて、試料ペレット表面から内部へのこれらイオンの分布状態を調べた。セラミック法で調製した試料のCuO$$^{+}$$/Cu total比は表面に低く、そして内部に向かって徐々に増加する特徴を持つことがわかった。一方YBa$$_{2}$$Cu$$_{3}$$O$$_{8}$$試料中のCu$$^{+}$$/Cu total比はほぼ均一であった。陽極定電位電解を施したLa$$_{2}$$CuO$$_{y}$$試料は電解しないものに比べて非常に高い酸化状態を示した。電解処理したLa$$_{2}$$CuO$$_{y}$$試料表面及びバルク組成のCuO$$^{+}$$/Cu total比は超伝導特性に影響を与えることが確認された。

論文

Determination of oxidation state of electrolyzed La$$_{2}$$CuO$$_{y}$$ by flow-coulometry

佐々木 祐二

Electrochimica Acta, 42(12), p.1915 - 1920, 1997/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:12.18(Electrochemistry)

電解酸化処理して超伝導特性がより向上したLa$$_{2}$$CuO$$_{y}$$超伝導物質の酸化状態をフロークーロメトリーを基礎とする湿式化学分析法で決定した。電解後の試料バルクの酸化状態の比、CuO$$^{+}$$/Cu total (Xb)は電位と電解磁化に強く依存した。また再電解によるXbの低減も観察した。溶液とLa$$_{2}$$CuO$$_{y}$$との電極反応を水素、酸素発生を伴う、酸性中ではCuO$$^{+}$$+2H$$^{+}$$e$$^{-}$$$$Leftrightarrow$$Cu$$^{2+}$$+H$$_{2}$$O、アルカリ溶液中ではCuO$$^{+}$$+H$$_{2}$$O+e$$^{-}$$$$Leftrightarrow$$Cu$$^{2+}$$+2OH$$^{-}$$と推定した。これら試料の超伝導特性を測定し、それはXbとともに増加することを確認した。

論文

Characterization of superconducting oxides, La$$_{2-x}$$M$$_{x}$$CuO$$_{y}$$ (M=alkali metals), synthesized in MOH molten salts

佐々木 祐二; Wuryanto*; 武石 秀世

Analytical Sciences, 12, p.499 - 501, 1996/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:5.9(Chemistry, Analytical)

アルカリ水酸化物の溶融塩沿中で合成したLa$$_{2-x}$$M$$_{x}$$CuO$$_{y}$$超伝導物質(M=アルカリ金属)は、磁化率、結晶構造、組成及び高酸化状態、CuO$$^{+}$$、の濃度測定などによって調べられた。La$$_{2-x}$$M$$_{x}$$CuO$$_{y}$$試料中のCuO$$^{+}$$濃度は同じxの値を持つ。La$$_{2-x}$$Sr$$_{x}$$CuO$$_{y}$$試料のそれよりも高く、そしてLa$$_{2-x}$$Na$$_{x}$$CuO$$_{y}$$試料の超伝導特性が最も高いことを明らかにした。

論文

In-plane microwave conductivity and quasiparticle scattering rate of superconducting high-Tc cuprates

芝内 孝禎*; 北野 晴久*; 前田 京剛*; 朝岡 秀人; 武 殿彦*; 志垣 一郎*; 木村 剛*; 岸尾 光二*; 和泉 恭子*; 鈴木 専弥*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 65(10), p.3266 - 3273, 1996/00

 被引用回数:16 パーセンタイル:71.32(Physics, Multidisciplinary)

表面インピーダンスZ$$_{s}$$は、超伝導体の電気学的測定に最も基本的な物理量であり、特に、その虚部(表面リアクタンス)は磁場侵入長入を与える。またそれは交流の電気伝導度の別の表現になっておりZ$$_{s}$$の詳細な研究は、超伝導ギャップの対称性を判断する上で欠かせない。しかし現在に至るまで良質な単結晶が得られていなかったため$$lambda$$の温度依存性等の実験が混乱した状況にある。そこで我々は高純度・高品質なYBa$$_{2}$$Cu$$_{3}$$O$$_{7}$$,Bi$$_{2}$$Sr$$_{2}$$CaCu$$_{2}$$O$$_{8}$$,La$$_{1.85}$$Sr$$_{0.15}$$CuO$$_{4}$$を用い、表面インピーダンス測定を行った。その結果、磁場侵入長$$lambda$$の低温の温度依存性、準粒子非弾性散乱の緩和時間等、超伝導特性を明らかにした。

論文

Nonlinear meissner effect in double layered high-Tc cuprates investigated by measurement of the penetration depth

前田 京剛*; 花栗 哲郎*; 飯野 要一*; 増岡 宗一郎*; 小高 康稔*; 下山 淳一*; 岸尾 光二*; 朝岡 秀人; 松下 能孝*; 長谷川 正*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 65(11), p.3638 - 3645, 1996/00

 被引用回数:21 パーセンタイル:75.73(Physics, Multidisciplinary)

高温超伝導体におけるオーダーパラメーターの対称性は超伝導発現機構を理解する上で重要な情報を我々に与える。これまで面内方向(CuO$$_{2}$$面)における侵入長$$lambda$$abについて多くの研究がなされてきたが、高品質な単結晶を得ることができなかったため、同じ組成の超伝導結晶においてさえ得られた結果が異なっていた。そこで我々は高純度、高品質なYBa$$_{2}$$Cu$$_{3}$$Oy,Bi$$_{2}$$Sr$$_{2}$$CaCuOy,Tl$$_{2}$$Ba$$_{2}$$CaCu$$_{2}$$Oy単結晶を作製しCuO$$_{2}$$面上での$$lambda$$abを様々な外部磁場において観測を行った。その結果、観測された$$lambda$$ab特性は全てのCuO$$_{2}$$面をもつ単結晶においてよい一致をみるとともに,非線形マイナス特性について明らかにした。

論文

Correlation between superconductivity, electronic state and crystal structure in La$$_{2-y-x}$$Bi$$_{y}$$Ba$$_{x}$$CuO$$_{4}$$

竹内 修一*; 今澤 智恵子*; 片野 進; 加藤 雅恒*; 小野 泰弘*; 梶谷 剛*; 小池 洋二*

Physica C, 263(1-4), p.298 - 301, 1996/00

 被引用回数:4 パーセンタイル:29.13(Physics, Applied)

La$$_{2-x}$$Ba$$_{x}$$CuO$$_{4}$$のx=1/8近傍における超伝導の強い抑制の原因を明らかにする目的で、daを一部Biで置換した系に対して、中性子回折実験と熱電能の測定を行った。この結果、Bi置換量は増大とともに、CuO$$_{4}$$面の結晶構造の歪みと熱電能の異常は小さくなる一方、超伝導転移温度は上昇することがわかった。これにより、La$$_{2-x}$$Ba$$_{x}$$CuO$$_{4}$$のx=1/8近傍での超伝導の抑制は、構造相転移にともなう構造歪みと結びついた電子状態の異常に起因していると結論づけることができる。

論文

A Dual character of twin boundaries in YBa$$_{2}$$Cu$$_{3}$$O$$_{7}$$ single crystal

石田 武和*; 奥田 喜一*; 朝岡 秀人; 数又 幸生*; 野田 健治; 武居 文彦*

Proc. of 8th Int. Workshop on Critical Currents in Superconductors, 0, p.313 - 316, 1996/00

包晶反応を利用し作製した高純度、高品質の双晶YBa$$_{2}$$Cu$$_{3}$$O$$_{x}$$結晶を用い、磁気トルク測定、複素帯磁率測定を行った。ab面内の磁気トルク測定において、自由エネルギーの極小、つまり双相境界が強いピンニングセンターになり得ることの証明を得た。また、複素帯磁率測定の結果はKimモデルとのよい一致をみた。このことはウィークリングがJcに関係すること、双相境界がウィークリンクとして作用していることを示す。

論文

Distribution of CuO$$^{+}$$ in La$$_{2}$$CuO$$_{y}$$ and La$$_{1.85}$$Sr$$_{0.15}$$CuO$$_{y}$$ pellets and their superconducting properties

佐々木 祐二

Analytical Sciences, 11, p.1005 - 1008, 1995/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:7.46(Chemistry, Analytical)

酸化物超伝導物質、La$$_{2}$$CuO$$_{y}$$とLa$$_{1.85}$$Sr$$_{0.15}$$CuO$$_{y}$$ペレット試料中のCuO$$^{+}$$濃度と分布状態が2段に連結したカラム電極を用いるフロークーロメトリーにより測定された。ペレット試料のCuO$$^{+}$$濃度は試料の熱処理条件には依存せず、一方ペレット表面から内部に向うCuO$$^{+}$$の分布状態は熱処理に依存した。酸素気流中で処理を行った試料はその表面において、CuO$$^{+}$$濃度の高い部分があることが分かり、その部分の超伝導特性は内部のそれと比べて1.2~1.3倍高いことが認められた。

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